Setelah itu, Jennifer mulai terjun ke seni peran dengan membintangi sinetron berjudul Dan yang tayang pada 2004 hingga 2005 di RCTI.
Peran ini berhasil melejitkan namanya, hingga kemudian Jennifer Dunn melebarkan sayap ke layar lebar dan membintangi film Buruan Cium Gue (2004).
Setelah itu, ia berperan dalam beberapa sinetron, di antaranya berjudul Atas Nama Cinta (2005), Bukan Salah Ibu Mengandung (2006), dan lainnya.
Namun ketika sedang di puncak kariernya Jenifer terjerat kasus narkoba.
Pada 2005, ia diamankan polisi karena mengonsumsi ganja.
Empat tahun kemudian, polisi kembali menciduk Jennifer atas penyalahgunaan narkotika jenis sabu.
Setelah itu, pada 2017 lalu, Jennifer Dunn untuk kali ketiga ditangkap lagi-lagi terkait narkotika.